• 學院在催化研究方面取得新進展

    發布時間:2020-06-09作者:彭鵬瀏覽次數:292

    近日,我校在吸附分離與催化反應研究方面取得新進展,研究成果分別發表在ACS Catalysis,Applied Catalysis B: General,Chemical Engineering Journalyg电竞,Fuel四個化學類和工程技術類Top期刊,第一署名單位均為中國石油大學(華東)yg电竞。本系列工作緊密圍繞如何實現高效吸附分離與選擇性催化轉化這一化工研究最核心的問題,研究了吸附催化材料的結構yg电竞、表面性質與吸附劑/催化劑性能之間的構效關系,為高效吸附劑/催化劑的研發和應用提供理論依據和實際借鑒。

    題為《利用重力-原位紅外光譜聯用技術(AGIR)研究沸石基多組元催化劑的擴散性能》(Unraveling the Diffusion Properties of Zeolite-Based Multicomponent Catalyst by Combined Gravimetric Analysis and IR spectroscopy (AGIR))的論文發表在ACS Catalysis上yg电竞,并被推薦為封面文章。我校博士生彭鵬為第一作者。我校閻子峰教授和法國國家科學研究中心Arnaud Travert教授為共同通訊作者。該項研究得到國家留學基金委、王寬誠教育基金會、中法分子篩聯合實驗室、國家重點研發計劃yg电竞、山東省重點研發計劃與中國石油煉油催化劑重大專項等基金的資助與支持。

    與實驗室催化劑相比,工業催化劑通常是由多種組元、多種活性中心構成的復合體yg电竞。對工業催化劑中不同組元、不同活性中心的擴散性質與催化效率因子的相對貢獻進行定量測定yg电竞,是工業催化研究領域的難點問題。該研究在以往研究工作基礎上,以異辛烷作為探針分子,利用重力-原位紅外光譜聯用技術(Combined Gravimetric Analysis and IR spectroscopy (AGIR))對沸石基多組元工業模型催化劑的擴散系數與催化劑效率因子進行了分析。結果表明yg电竞yg电竞,沸石基工業催化劑中沸石與非沸石組元之間孔道結構的相互連通性,這一經常在多相催化研究中被忽略的問題,可能導致多級孔沸石催化效率因子的提升效應大打折扣yg电竞。審稿人認為該工作對于工業催化劑的理性設計與開發具有重要的指導意義。

    ACS Catalysis隸屬于美國化學會,是催化類的頂級期刊之一。

    題為《高穩定性磷化氫改性的VOx/Al2O3丙烷脫氫催化劑》(Highly stable phosphine modified VOx/Al2O3catalyst in propane dehydrogenation)的論文發表在Applied Catalysis B: Environmental上。我校博士生顧宇為第一作者yg电竞,白鵬副教授和閻子峰教授為論文通訊作者yg电竞。該項工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃專項yg电竞、中央高?;究蒲谢?、山東省自然科學基金以及重質油國家重點實驗室基金等項目的資助與支持。

    丙烷脫氫以其較低的原料成本和高丙烯產率近年來正逐漸替代傳統的煉油副產路線,吸引越來越多的國內及國際資本投入該技術的研發與投產。本工作采用磷化氫對傳統VOx/Al2O3催化劑進行表面改性yg电竞,使得催化劑的反應穩定性得到極大提高yg电竞。研究結果表明,磷的引入調變了催化劑上活性釩物種的狀態,同時中和了原載體的部分酸性位yg电竞。二者的協同作用使得產物丙烯能更快地從催化劑表面脫附yg电竞,抑制丙烯在催化劑表面的深度結焦反應yg电竞,進而提高催化劑整體的催化穩定性yg电竞。審稿人認為該工作對于當前釩系丙烷脫氫催化劑的研究和工業化具有積極的參考價值。

    Applied Catalysis B: Environmental隸屬于Elsevier出版集團,是催化類的頂級期刊之一。

    題為《乙硫醇在新型Fe-N改性活性炭催化劑上的吸附/氧化》(Adsorption/oxidation of ethyl mercaptan on Fe-N-modified active carbon catalyst)的論文發表在Chemical Engineering Journal上。我校博士畢業生呂玉超為該論文第一作者,劉欣梅教授為通訊作者yg电竞。該項工作得到國家自然科學基金yg电竞、山東省自然科學基金和山東省重點研發計劃等基金的資助與支持yg电竞。

    液化石油氣yg电竞yg电竞、天然氣中乙硫醇的脫除對清潔燃料及化工原料的生產至關重要。本項工作開發一種新型Fe-N改性活性炭催化劑用于乙硫醇的吸附/氧化。利用含N官能團對Fe的錨定作用以提高活性炭表面活性物種Fe3O4的含量和分散度yg电竞,同時利用吡啶氮yg电竞、吡咯氮物種對乙硫醇的吸附和活化賦予催化劑優異的脫硫性能。新型催化劑的硫容是鐵改性活性炭的3倍,是活性炭的近4倍。乙硫醇在新型催化劑表面被氧化生成二乙基二硫化物和金屬磺酸鹽,氧化產物和乙硫醇通過吸附于催化劑表面從氣體中脫除,而反應后的催化劑經簡單熱處理后催化性能可得到大幅恢復。該項工作有機整合了Feyg电竞、N改性對改善活性炭脫硫性能的優勢,進一步為氣體燃料中硫醇的脫除奠定理論基礎。

    Chemical Engineering Journal隸屬于Elsevier出版集團,是化工類的頂級期刊之一。

    題為《正己烷異構化催化劑Ni/SAPO-11中金屬位與酸性位協同作用的調控》(Regulation of synergy between metal and acid sites in the Ni-SAPO-11 catalyst for n-hexane hydroisomerization)的論文發表在Fuel上。我校博士畢業生呂玉超為該論文第一作者yg电竞,劉欣梅教授為通訊作者。該項工作得到國家自然科學基金、山東省自然科學基金和山東省重點研發計劃項目的資助。

    異構化催化劑的催化性能與金屬位和酸性位的協同效應密切相關,該協同包括數量和距離上的協同yg电竞。此項工作通過原位固相法在Ni-SAPO-11催化體系中引入β分子篩以調控金屬位與酸性位間數量的協同,動力學數據表明酸性增強后的催化劑異構化反應能壘顯著降低,單個金屬位的催化轉化頻率(turnover frequency, TOF)顯著增大yg电竞。催化劑表現出可與商業鉑基異構化催化劑相媲美的異己烷收率。同時,通過調變催化體系中金屬位與酸性位距離發現,兩活性位距離為微-納尺度時的異構化性能優于毫米或更大尺度。該項工作不僅獲得高效yg电竞、低成本的異構化催化劑yg电竞,還可為其它非貴金屬雙功能催化劑的結構設計提供參考。

    Fuel隸屬于Elsevier出版集團,是燃料動力領域的頂級期刊之一yg电竞。


    相關鏈接:

    https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01021

    https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S092633732030504X

    https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894720306719

    https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0016236120308516



    yg电竞